Angelina Jolie actuó por primera vez en 1982 junto a su padre Jon Voight, pero su debut oficial fue en la película Cyborg 2, realizada en 1993. Su primer papel protagónico fue dos años más tarde en la cinta Hackers.

En 1997 formó parte del reparto de la polémica película George Wallace, pero es más común recordarla por su interpretación en el filme para televisión GIA de 1998. Su reconocimiento mundial llegó cuando ganó el Oscar como Mejor actriz de reparto en el 2000, por su trabajo en la película Inocencia Interrumpida.

Otras películas en las que tuvo actuaciones destacadas fueron las siguientes:

• Taking Lives (Robando Vidas): interpretó a una agente especial del FBI, llamada Illeana Scott, quien era especialista en perfiles psicológicos. Variety catalogó la cinta como un asombroso thriller.
• The Good Sheperd (El buen pastor): la película está basada en la vida de James Jesús Angleton, quien fue uno de los fundadores de la CIA. Jolie como Margaret 'Clover' Russell hizo uno de los mejores papeles de su carrera.
• Gone in Sixty Seconds (60 segundos): Angelina interpretó a Sara Waylandm, una peligrosa y enamorada mujer que podía hacer de todo para apoyar a su hombre.
• The Bone Collector (El coleccionista de huesos): encarnó a Amelia Donaghy, una joven que ayuda a Denzel Washington en la investigación para atrapar a un psicópata que está sembrando el caos en la ciudad, pero va dejando pistas sobre su identidad.
• Beyond Borders (Más allá de las fronteras): su personaje Sarah Jordan vivía en Londres, ajena al mundo exterior. Pero cuando conoce la realidad de los campos de refugiados sintió la necesidad de ir hasta alllá y dejar todo para ir en busca de su realización.
• Salt: en esta película interpretó a Evelyn Salt, una agente de la CIA. Un desertor la acusó de ser una espía rusa y tuvo que luchar para demostrar su inocencia, proteger su vida y la de su marido.